Étude de la corrosion d'un acier faiblement allié en milieu confiné contenant du CO2 dissous.

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Remita, Elias (2007) Étude de la corrosion d'un acier faiblement allié en milieu confiné contenant du CO2 dissous. Doctorat Génie des procédés et haute technologie, Labo. de Génie des Procédés Plasmas et Traitements de Surfaces - EA 3492, ENSCP p.210.

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Résumé

L'annulaire des conduites pétrolières flexibles est un espace confiné entre deux gaines polymère qui peut contenir de l'eau et du CO2. Il présente un rapport V/S entre le volume d'électrolyte et la surface d'acier exposée généralement compris entre 0,01 et 0,06 mL cm-2. Dans ce type d’environnement confiné, le pH est relativement élevé tandis que les vitesses de corrosion sont très faibles par rapport à la situation rencontrée en plein bain. Afin d'étudier cet effet de confinement, une cellule à couche mince originale a été développée et validée. Celle-ci comprend un système d’apport de gaz et un dispositif de contrôle du positionnement. Les effets de la chute ohmique ont ensuite été modélisés à l'aide d'une ligne de transmission afin de calculer l'impédance dans cette cellule. A partir de ce modèle, les impédances mesurées lors de la corrosion d'un acier faiblement allié recouvert d’un film mince d’électrolyte contenant du CO2 dissous ont été analysées. La diminution des vitesses de corrosion en milieu confiné est attribuée à un blocage de la surface active de l'acier par un film de sidérite isolant. Un modèle de corrosion tenant compte de ce blocage ainsi que de l'effet tampon induit par la présence de CO2 dissous a été développé. Les prévisions théoriques sont en bon accord avec les observations expérimentales à l'état stationnaire.

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Table des Matières

Introduction p. 1



I. Contexte de l’étude : corrosion sous confinement dans l'annulaire des conduites flexibles en milieu pétroliers et gaziers p. 3

I.1 Les conduites pétrolières flexibles p. 3

I.2 L’annulaire des conduites pétrolières flexibles et la corrosion des fils d’armure p. 5

I.3 Problématique industrielle posée par la situation rencontrée dans l’annulaire p. 6

I.4 Objectifs du travail et démarche adoptée p. 8



II. Analyse bibliographique p. 11

II.1 Description thermodynamique simplifiée des solutions corrosives contenant du CO2 dissous et calcul du pH d’équilibre thermodynamique p. 11

II.1.1 Equilibres physico-chimiques intervenant dans les solutions corrosives contenant du CO2 p. 12

II.1.1.a Acidification des solutions aqueuses en présence de CO2 p. 13

II.1.1.b Réaction de précipitation de la sidérite p. 17

II.1.2 Calcul du pH d’équilibre thermodynamique dans les solutions corrosives contenant CO2 p. 19

II.1.3 Conclusion de la partie II.1 p. 23

II.2. Corrosion uniforme des aciers en milieu aqueux contenant du CO2 dissous p. 24

II.2.1. Processus cathodiques à la surface des aciers en présence de CO2 p. 25

II.2.1.a. Réactions liées aux caractères aqueux et acide des solutions p. 25

II.2.1.b. Implication des espèces carbonées dans les processus cathodiques p. 27

II.2.2. Dissolution anodique du fer en présence de CO2 p. 32

II.2.2.a. Dissolution du fer en milieu acide (aucun rôle du CO2 dans le processus) p. 32

II.2.3.b. Action des espèces carbonées sur la dissolution anodique du fer p. 33

II.2.3. Produits de corrosion en présence de CO2 p. 35

II.2.3.a. La sidérite p. 36

II.2.3.b. La cémentite p. 37

II.2.3.c. Caractère protecteur des dépôts de sidérite p. 38

II.2.3.d. Dépôts mixte sidérite-cémentite p. 39

II.2.4. Prévision des vitesses de corrosion des aciers en présence de CO2 dissous p. 41

II.2.5. Conclusion de la partie II.2 p. 43

II.3. La corrosion en milieu confiné p. 45

II.3.1. Dispositifs expérimentaux d’étude de la corrosion en milieu confiné p. 46

II.3.1.a Les cellules de corrosion atmosphérique p. 47

II.3.1.b Les cellules à couche mince p. 48

II.3.1.c Procédure de positionnement classique dans les cellules à couches minces p. 51

II.3.2. Spécificités du transport de matière en milieu confiné, influence sur les phénomènes de corrosion p. 54

II.3.2.a Modes de transport de matière en milieu confiné p. 54

II.3.2.b. Influence du transport de matière sur les phénomènes de corrosion sous confinement p. 56

II.3.3 Corrosion en milieu confiné contenant CO2 dissous p. 60

II.3.4 Mesures d’impédances en milieu confiné p. 62

II.3.5 Conclusion de la partie II.3 p. 66

II.4. Conclusion de la partie II p. 67



III. Développement d'un nouveau dispositif expérimental pour l'étude de la corrosion métallique en milieu confiné p. 69

III.1 Description du montage d’électrochimie en couche mince p. 69

III.2 Méthode de positionnement et validation du montage p. 69

III.2.1 Procédure expérimentale p. 74

III.2.2 Contrôle du positionnement par la méthode dite "des courbes d'approche multiples" p. 75

III.2.2.a Théorie p. 75

III.2.2.b Résultats expérimentaux p. 77

III.2.3 Validation du montage: mesure du courant limite de réduction de l’oxygène p. 80

III.2.4 Evolution du montage: possibilité d’introduire un capteur dans la zone confiné p. 85

III.3 Conclusion de la partie III p. 87



IV. Etude expérimentale et théorique de l'impédance de diffusion dans une cellule à couche mince p. 89

IV.1 Procédure expérimentale p. 89

IV.2 Modélisation théorique de l’impédance de diffusion dans une cellule à couche mince cylindrique p. 91

IV.2.1 Impédance de diffusion linéaire dans une couche mince (Modèles 1D) p. 91

IV.2.1.a. Cas d'une paroi imperméable à l'espèce qui diffuse p. 91

IV.2.1.b. Cas d'une paroi maintenant une concentration constante en l'espèce qui diffuse p. 94

IV.2.2 Prise en compte de la chute ohmique dans la modélisation de l'impédance mesurée dans une cellule à couche mince p. 95

IV.3 Résultats et discussion p. 100

IV.4 Conclusion du chapitre IV p. 109



V. Etude expérimentale de la corrosion d'un acier en milieu confiné contenant CO2 dissous p. 111

V.1 Procédure expérimentale p. 111

V.2 Résultats expérimentaux et discussion p. 113

V.2.1 Mesure en plein bain p. 113

V.2.1.a. Potentiel d'abandon p. 113

V.2.1.b. Courbes de polarisation p. 114

V.2.1.c. Mesures d'impédance p. 115

V.2.2 Mesures d'impédance en milieu confiné sous 1 bar: généralités et effet de la distribution de potentiel p. 119

V.2.3 Influence de la polarisation de l'électrode sur les diagrammes mesurés: Nature de la réponse observée au potentiel de corrosion p. 124

V.2.4 Influence du temps d'immersion sur les diagrammes mesurés en milieu confiné p. 126

V.2.5. Influence de l'épaisseur du film d'électrolyte sur la corrosion de l'acier en milieu confiné p. 129

V.2.5.a. Potentiel d'abandon p. 129

V.2.5.b. Courbes de polarisation p. 129

V.2.5.c. Mesures d'impédance p. 131

V.2.6 Influence de la pression partielle de CO2 sur l'impédance mesurée en milieu confiné p. 135

V.2.6.a. Potentiel d'abandon p. 135

V.2.6.c. Mesures d'impédance p. 135

V.3 Conclusion de la partie V p. 138



VI. Modélisation des phénomènes physico-chimiques se déroulant durant la corrosion des aciers en milieu confiné contenant du CO2 dissous p. 141

VI.1 Nature de la réaction cathodique en présence de CO2 dissous p. 141

VI.1.1 Procédure expérimentale p. 143

VI.1.2 Présentation du modèle p. 144

VI.1.2.a. Hypothèses générales p. 144

VI.1.2.b. Conditions aux limites p. 147

VI.1.2.c. Equations fondamentales p. 147

VI.1.3 Résultats et discussion p. 149

VI.1.4 Conclusion de la partie VI.1 p. 159

VI.2 Modélisation cinétique globale des réactions chimiques et de corrosion en milieu confiné contenant du CO2 dissous p. 160

VI.2.1 Présentation du modèle p. 160

VI.2.1.a Hypothèses du modèle p. 161

VI.2.1.b Calcul de l’état stationnaire p. 164

VI.2.2 Résultats et discussion p. 165

VI.2.3 Conclusion de la partie VI.2 p. 174

VI.3 Conclusion de la partie VI p. 175



Conclusion générale et perspective p. 177



Annexes p. 181

A.1. Influence de la présence de traces d’H2S sur les phénomènes de corrosion uniforme en présence de CO2 dissous p. 181

A.1.1 Equilibres physico-chimiques dans les solutions corrosives contenant H2S p. 181

A.1.2 Cinétiques de corrosion en solution aqueuse contenant CO2 / H2S p. 186

A.1.3 Calcul du pH thermodynamique dans les solutions corrosives contenant CO2 et H2S p. 187

II.4.3.a pH thermodynamique dans les solutions corrosives contenant H2S uniquement p. 188

II.4.3.b pH thermodynamique dans les solutions corrosives contenant CO2 et H2S p. 190

A.1.4 Conclusion de la partie II.4 p. 192

A.2. Composition de l'acier inoxydable AISI 316 L p. 193

A.3. Développement de capteur pH à base d'oxyde d'Iridium p. 194

A.3.1. Protocole de fabrication des capteurs p. 194

A.3.2. Caractérisation des dépôts d’IrOx p. 196

A.3.3. Test des capteurs réalisés p. 197

A.3.5. Conclusions et perspectives p. 197

A.4. Composition de l'acier FM 35 p. 200

A.5 Constantes utilisées dans la partie VI.2 p. 201



Bibliographie p. 203

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