"speciation" des trois elements trace mercure, plomb et cadmium dans les sediments marins des zones cotieres libanaises.

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Abi ghanem, Carine (2008) "speciation" des trois elements trace mercure, plomb et cadmium dans les sediments marins des zones cotieres libanaises. Doctorat Chimie Analytique, AgroParisTech, Laboratoire de Chimie Analytique, F-75231 Paris Cedex 05 Ifremer, Département Biogéochimie et Ecotoxicologie, F- 44311 Nantes Cedex 03. Centre National des Sciences Marines, CNRSL, BP 534 Batroun, Liban., AgroParistech 2008AGPT0088 p.310.

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Résumé

Les profils verticaux des concentrations, les sources et la mobilité de Pb, Cd et Hg ont été étudiés dans des carottes sédimentaires prélevées en trois sites typiques de la côte libanaise (Akkar, Dora et Selaata). Akkar est un site éloigné de toute influence directe de contamination chimique, Dora est soumis à l‘impact de plusieurs activités anthropiques et d‘une énorme décharge de déchets solides, Selaata est situé au voisinage d‘une usine de production d‘engrais chimiques phosphatés. Les mesures de 210Pb et du 137Cs ont montré l‘origine largement détritique des dépôts étudiés. L‘analyse minéralogique, couplée à une détermination des teneurs d‘éléments majeurs (Ca, Si, Fe, Mn, Al) et trace (ETM) (Ag, Cr, Cu, Ni, V et Zn), nous a clairement révélé la répartition des sites étudiés en trois types distincts (1) sédiments carbonatés à l‘abri de toute contamination massive en ETM à Akkar, (2) mélange de sédiments silicatés et carbonatés à Dora où des teneurs élevées d‘ETM typiques d‘un milieu contaminé ont été détectées, (3) dépôts silicatés riches en fluorine (originaire des décharges de l‘usine chimique), V, Ni et Cd à Selaata. Les profils verticaux en Pb, Cd et Hg correspondant aux sédiments d‘Akkar, de Dora et de Selaata ont été normalisés à l‘Al ce qui nous a permis de s‘affranchir des variabilités liées aux teneurs de la fraction argileuse du sédiment. Un traçage des sources du Pb a été également effectué par des mesures des rapports isotopiques 206Pb/204Pb, 206Pb/207Pb et 206Pb/208Pb dans les différentes couches sédimentaires. Ainsi nous avons démontré qu‘en dépit de faibles teneurs de Pb et de Hg détectées à Akkar, des enrichissements superficiels témoins d‘une contamination diffuse sont présents. Les teneurs élevées de Hg, Pb et Cd des sédiments de Dora, couplées aux signatures isotopiques du Pb correspondant, indiquent une anthropisation très forte de ces sédiments. La forte contamination en Cd dans les sédiments de Selaata ainsi que leurs signatures isotopiques fortement radiogéniques du Pb témoignent de l‘impact des rejets de l‘usine chimique sur les dépôts de Selaata. La mobilité potentielle du Pb et du Cd dans nos sédiments a été étudiée par application des extractions (à l‘équilibre et cinétique) de ces deux ETM par l‘EDTA 0.05M. Les extractions à l‘équilibre ont montré que, comparé au Cd, le Pb est plus abondamment mobilisé par l‘EDTA. Ces extractions à l‘équilibre ont également abouti à l‘élaboration des modèles empiriques pouvant prédire l‘extraction du Pb et du Cd par l‘EDTA des sédiments de la côte libanaise. Le fractionnement cinétique du Pb a montré la répartition du Pb extrait de la phase solide des sédiments en trois fractions: rapidement mobilisable, lentement mobilisable et non mobilisable. Un intérêt particulier a été apporté au méthylmercure (MeHg: l‘espèce mercurique la plus toxique) dans la phase solide et dans les eaux interstitielles des sédiments de Dora et Selaata. Ces analyses ont montré de faibles teneurs de MeHg particulaire avec toutefois un rapport MeHg/Hg, dans la phase solide des sédiments, plus important à Akkar qu‘à Dora et Selaata. L‘estimation de flux diffusifs du MeHg du sédiment vers la colonne d‘eau a clairement indiqué que ces sédiments constituent des sources de méthylmercure susceptible de contaminer l‘écosystème littoral. A partir de l‘approche ainsi développée, sont proposées des stratégies d‘étude de la contamination du littoral libanais par les ETM.

Table des Matières

CHAPITRE I: Nature et composition en éléments majeurs et trace (Ag, Cr, Cu, Ni, V et Zn) des sédiments des baies d’Akkar, Selaata et St Georges (Dora) 17 I. Présentation de la zone d’étude 17 I.1. Situation géographique et climatique 17 I.2. Contexte géologique 18 I.3. Eléments de lithologie du littoral libanais 20 I.4. Bathymétrie et fonds sous-marins du plateau continental 21 I.5. Contexte océanographique 22 II. Caractéristiques principales des sédiments 25 II.1. Origine des sédiments du Liban 26 II.2. Localisation et description des sites de prélèvements 28 II.3. Caractéristiques des sédiments prélevés 35 III. Eléments trace métalliques (ETM) et contribution anthropique 52 III.1. La normalisation 52

III.2. Distributions des ETM 53

IV. Synthèse et conclusion 62 CHAPITRE II: Etat des connaissances sur le plomb et le cadmium; présentation des méthodologies d’extraction de ces cations métalliques 66 II.1. Définition 66 II.2. Sources du Pb et du Cd 66 II.3. Cycle des éléments trace métalliques dans les sédiments 68 II.4. Le plomb 71 II.5. Le cadmium 72 II.6. Notion de " Spéciation chimique " 74 II.7. Fractionnement cinétique versus extraction séquentielle 75 II. 8. Conclusion 89 CHAPITRE III: Le plomb et ses isotopes dans les sédiments de trois sites côtiers Libanais: Identification de ses sources de contamination et de sa mobilité 91 III.1. Problématique et approche scientifique 91 III.2. Résultats et discussion 93

- Article I: Lead and its isotopes in the sediment of three sites on the Lebanese

coast: identification of contamination sources and mobility 96 CHAPITRE IV: Etude de l’extraction du Cd et du Pb par l’EDTA dans les sédiments de trois sites côtiers Libanais : aspects cinétiques et extraction à l’équilibre 129 IV.1. Problématique et approche scientifique 129 IV.2. Résultats et discussion 131

- Article II: EDTA extraction of Cd and Pb from Lebanese costal sediments:

Kinetic and equilibrium aspects 137

CHAPITRE V: Synthèse de connaissances sur le cycle et la spéciation du Hg dans les sédiments marins côtiers 169 V.1. Origines, formes physiques et chimiques et toxicité du mercure 169 V.2. Cycle biogéochimique du mercure 172 V.3. Chronologie des apports du mercure dans les sédiments côtiers 182 V.4. Descriptif sommaire des méthodes de spéciation du mercure dans les sédiments et les sols: étude des réactifs chimiques utilisés dans l‘extraction du mercure 184 V.5. Conclusion 185

- Article III: Fractionation studies of mercury in soils and sediments: a review of

the chemical reagents used for mercury extraction 188 CHAPITRE VI: Mercure et Methylmercure dans les sédiments de trois sites côtiers Libanais : Akkar, Dora et Selaata 217 VI.1. Problématique et approche scientifique 217 VI.2. Résultats et interprétation 218

- Article IV: Mercury and methylmercury distributions in the sediments of three

contrasting sites on the Lebanese coast, Eastern Mediterranean 222

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